Марфо-Мариинская Обитель милосердия и любви основана Великой княгиней Елизаветой Феодоровной в 1907 году. После трагической гибели мужа, Великого князя Сергея Александровича Елизавета Феодоровна удалилась от светской жизни. Все дни проводила она в молитве. «…Отец милосердия и Бог всякого утешения, утешающий нас во всякой скорби нашей, чтобы и мы могли утешать находящегося во всякой скорби тем утешением, которым Бог утешает нас самих!» — эти слова святого апостола Павла (2 Кор. 1.3—5) укрепили ее в решении всецело посвятить себя Богу и ближним.
Прообраз деятельности будущей Обители Великая княгиня увидела в служении труженицы Марфы и молитвенницы Марии — праведных сестер воскрешенного Иисусом Христом Лазаря. «Помогать больным и бедным, утешать находящихся в горе и скорби» — этими строками начинается Устав, разработанный Августейшей учредительницей.
Два года ушло на создание Обители. На деньги от продажи личного имущества и драгоценностей Елизавета Феодоровна приобрела усадьбу на Большой Ордынке с садом. Строения были переоборудованы под соответствующие нужды. В двухэтажном доме с выходом на улицу обустроили больницу с палатами, операционной, перевязочной и ванной. Здесь же освятили домовую церковь — во имя святых праведных Марфы и Марии. Этот первый храм еще называли больничным. Второй появится позже — строительство собора во имя Покрова Пресвятой Богородицы закончилось в 1912 г. Храм украсит не только Обитель — на многие годы он останется достопримечательностью Москвы.
Дом настоятельницы примыкал к больничному корпусу. С другой стороны к больнице пристроили аптеку и амбулаторию. Над ними, как и в мезонине, находились комнаты сестер.
Здание во дворе отвели Воскресной школе. Здесь учились и девочки, и взрослые женщины. Классы школы занимали весь первый этаж, на втором поселили священника. До своего ареста (в 1924 г.) бессменным духовником обители был протоиерей отец Митрофан Сребрянский (в 2000 г. канонизирован в лике святых новомучеников и исповедников Российских).
10 февраля 1909 г. — дата официального открытия Марфо-Мариинской Обители милосердия. К этому моменту здесь жили шесть насельниц, к исходу года их стало тридцать, и число продолжало увеличиваться. Елизавета Феодоровна прикупила еще участок по соседству, на котором был построен еще один корпус в три этажа.